摘要：【目的】 近年来,地表水中频繁检出四环素类抗生素,由于其在环境中难降解,对人类饮水安全及健康造成了严重威胁,采用非均相臭氧(O₃)催化氧化技术处理抗生素污染水源是有效途径之一,非均相催化剂可有效提高O₃ 的利用率,催化O₃ 分解产生氧化活性极强的羟基自由基(HO·),从而实现高效降解微污染、难降解的有机物,此外非均相催化剂本身还具有一定的吸附性,可去除部分有机物。 【方法】 通过浸渍煅烧法制备了粉末活性炭负载金属铁、锰(Fe-Mn/AC)的非均相催化剂,利用扫描电子显微镜(SEM)、X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)和比表面积及孔径分析(BET)对催化剂进行了表征分析。 【结果】 分别以活性炭(AC)、Fe-Mn/AC、O₃、O₃+Fe-Mn/AC 这4 种体系降解盐酸四环素(TCH)溶液,初步验证了在O₃ 中增加Fe-Mn/AC 催化后有助于提升对TCH 的去除效果。 通过单因素变量试验优化Fe-Mn/AC 催化O₃ 氧化TCH 的反应条件,结果为,当催化剂投加量为0.30 g/L,溶液初始pH 值为9,O₃ 投加量为4.0 mg/L 时,能最大化发挥Fe-Mn/AC 催化O₃ 氧化TCH 的效果,TCH 的去除率可达73.2%。 自由基淬灭试验及催化剂活性位点探测试验结果表明,在Fe-Mn/AC 催化O₃ 氧化体系中,主要是通过O₃ 在Fe-Mn/AC 表面的活性位点相互作用产生了自由基活性物质,增加了活性自由基的产量,进而提升了体系对TCH 的降解效果。 在水源水加标试验中,Fe-Mn/AC 催化O₃ 氧化降解水源水中的TCH,反应20 min 去除率可达到82.8%。 【结论】 O₃+Fe-Mn/AC 降解TCH 的效果受催化剂投加量、溶液初始pH 和O₃ 投加量的影响且存在最佳值;Fe-Mn/AC 可以催化O₃ 产生活性自由基,所以相较于单独O₃ 体系,O₃+Fe-Mn/AC 体系可显著提升对TCH 的去除率;Fe-Mn/AC 催化O₃ 氧化在降解含有TCH 水源水方面具有很大的应用潜力。

关键词：臭氧催化氧化，浸渍煅烧法，非均相催化剂，盐酸四环素，自由基

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